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=== Can't Buy My Love（2006–2007）===
YUI出道之後，首度參與電影《[[太陽之歌]]》的演出<ref>{{cite web |url=http://www.shochikufilms.com/film/detail.php?product_code=509 |title=Midnight Sun |accessdate=2007-03-11 |publisher=Shochiku |deadurl=yes |archiveurl=https://web.archive.org/web/20070205190614/http://www.shochikufilms.com/film/detail.php?product_code=509 |archivedate=2007-02-05 }}</ref>，電影於2006年6月17日於日本上映，更於[[第59屆康城影展|康城影展]]中上映<ref>{{cite web|url=http://www.shochikufilms.com/festival/cannes2006.html|title=Complete Cannes 2006 Line-up|accessdate=2007-03-11|publisher=Shochiku|deadurl=yes|archiveurl=https://archive.today/20120526005732/http://www.shochikufilms.com/festival/cannes2006.html|archivedate=2012-05-26}}</ref>。YUI以自己獨有的方法演繹她的角色，例如想像跟其他角色的沒講稿的對話，和留在她角色的房間中，以及設定非一般的睡眠模式來讓她自己感受自己的角色<ref>{{cite DVD |title=タイヨウのうた×YUIと薫のうた |accessdate=2012-01-30 |date= 2006-06-06 |format=dvd |publisher=[[Geneon Universal Entertainment]]}}</ref><ref>{{cite news | last = Mcgue | first = Kevin | date = 2007-01-25 | title = Enough to Make You Weep
| publisher  = [[South China Morning Post]] | accessdate =2012-01-30 }}</ref>。這個角色最終使她憑此獲得2007年《第30屆[[日本電影金像獎]]》的「最佳新人獎」，一同獲獎的有[[速水直道]]、[[松山研一]]等七位藝人。

在電影推出之前，YUI特別為了該電影而推出她的第五張單曲《[[Good-bye days|Goodbye Days]]》，這單曲到目前為止最高售出超過200,000張，單曲中有三首歌都是來自電影《太陽之歌》，亦重新發布《It's Happy Line》，歌曲原本收錄在其首張單曲。參與這電影的演出，YUI的演藝及歌唱經驗得到進一步豐富的機會，亦讓YUI在東亞的知名度進一步提升。

YUI的下一張單曲《[[I remember you|I Remember You]]》在乘著《Goodbye Days》之勢於銷售方面和受歡迎程度也很好。她之後推出第七張單曲《[[Rolling star|Rolling Star]]》，此曲亦是動畫《[[BLEACH (動畫)|Bleach]]》的第5主題曲。她的第8張單曲《[[CHE.R.RY]]》是流動服務商[[KDDI]]的廣告歌。

2007年4月7日，YUI推出第二張專輯《[[CAN'T BUY MY LOVE|Can't Buy My Love]]》。由於該年她踏入二十歲，因此專輯中收錄了一首歌曲《Thank you My teens》以告別青少年的歲月，亦代表著YUI的形象及歌曲題材開始趨向成熟化。專輯於兩星期便登上[[日本公信榜]]冠軍，打破了她以往的專輯在一周內的紀錄，售出超過680,000張。由於她之前的專輯《[[FROM ME TO YOU|From Me To You]]》的成功，《Can't Buy My Love》再刷新紀錄，公信榜的紀錄比之前的紀錄增加了9,000張。

雖然會在電視媒體中登場，但若有機會回到家鄉的話，YUI仍喜歡在街頭演唱。雖然她並不習慣與人談話，但她很享受在街頭演奏中與聽眾溝通。